金属研究所纳米碳材料负载金属催化剂研究获进展

2014-09-03 中国科学院

金属所纳米碳材料负载金属催化剂研究获进展   积碳是催化剂在催化反应过程中普遍发生的现象,尤其是在乙苯直接脱氢体系中,反应物乙苯分子在金属氧化物催化剂表面很容易快速的产生积碳,导致催化剂的失活。近期,中国科学院金属研究所沈...

  原标题:金属所纳米碳材料负载金属催化剂研究获进展

  积碳是催化剂在催化反应过程中普遍发生的现象,尤其是在乙苯直接脱氢体系中,反应物乙苯分子在金属氧化物催化剂表面很容易快速的产生积碳,导致催化剂的失活。近期,中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家(联合)实验室催化材料研究部刘洪阳副研究员和苏党生研究员,利用乙苯直接脱氢过程反应中的积碳过程,巧妙地设计了一种钯/碳复合催化剂(Pd/C)。该催化剂和传统的商业纳米碳管负载钯催化剂(Pd/CNT)相比,在催化性能和催化剂的抗烧结能力上有很大幅度的提升,该工作以快讯形式在Angewandte Chemie International Edition 在线发表。

  钯(Pd)是一种重要的金属催化剂,在催化加氢、偶联反应以及有毒气体的消除等多方面都发挥着十分重要的作用。为了抑制Pd纳米颗粒在使用过程中的聚集,通常Pd纳米粒子都会负载在特定的载体上。大量的研究结果表明,碳材料是负载Pd 催化剂的重要载体之一,然而传统的Pd/C催化剂,由于载体与Pd纳米粒子之间的相互作用较弱,在反应过程中会发生Pd纳米粒子的流失或烧结长大。刘洪阳副研究员和苏党生研究员带领的研究团队,利用乙苯反应过程中产生的积碳,制备了一种具有特殊结构的Pd/C复合催化剂。电镜结果表明,在该催化剂中,活性中心Pd 纳米粒子部分嵌入到碳载体臂中,明显地增强了Pd纳米颗粒与载体的相互作用,大大地提高了Pd/C催化剂的稳定性能。实验结果表明,在500 摄氏度,氩气下处理4小时,制备的Pd/C复合催化剂中Pd纳米粒子没有发生迁移长大,而传统的Pd/CNT催化剂,在相同的处理条件下会发生严重的烧结。同时在催化液相碳碳偶联反应中,该Pd/C复合催化剂也表现出优异的循环使用性能,体现出了替代现有商业催化剂的巨大潜力,具有广阔的商业应用前景。

  以上工作得到了金属所“所优秀学者”、国家基金委、科技部“973”、中石化等项目的支持。

  图1. Pd/C 复合催化剂的制备示意图和电镜表征结果,图D中的标注说明Pd 纳米颗粒明显地嵌入到碳载体的壁中。

  图2. Pd/C催化剂氩气500摄氏度处理后的电镜表征结果(A,B),新鲜的Pd/CNT 催化剂的电镜表征结果(C,D),Pd/CNT 在相同条件下处理后的电镜表征结果(E,F)。和Pd/CNT相比,Pd/C 复合催化剂具有较高的抗烧结能力。

  图3. Pd/C复合催化剂和商业Pd/CNT催化剂在液相碳碳偶联反应中的催化性能(A)以及循环性能比较结果(B)。插图为催化剂活性中心Pd 纳米颗粒与碳载体的作用示意图。

  消息来源:http://www.cas.cn/ky/kyjz/201409/t20140902_4196248.shtml

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